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Sébastien SAUGOUT Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécul

Sébastien SAUGOUT Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécules, CEA-Saclay. T vib (H 2 ) = 7,5 fs. Introduction. Réduction d’un facteur 10 11 dans le visible et proche IR. 3,8 fs : Schenkel et coll. Opt. Lett. 28 (2003).

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Presentation Transcript

  1. Sébastien SAUGOUT Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécules, CEA-Saclay

  2. Tvib(H2) = 7,5 fs Introduction Réduction d’un facteur 1011 dans le visible et proche IR 3,8 fs : Schenkel et coll. Opt. Lett. 28 (2003)

  3. Sonde pour les impulsions fs Cadre expérimental et théorique Objectif • Etude de processus physiques ultrarapides • → Prix Nobel de Chimie 1999 : Ahmed H. Zewail • Etude des états transitoires des réactions chimiques par spectroscopie femtoseconde • H2, molécule neutre la plus légère : • Sensible aux impulsions laser ultracourtes • Modélisation ab initio

  4. Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe X 1Σg+

  5. Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe Ionisation double séquentielle X 2Σg+ Etude de la dynamique de l’ionisation double X 1Σg+

  6. Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien Molécule H2 Molécule O2 O2+ + O2+ X 2Σg+ X 1Σg+

  7. Modèle théorique • Dispositif expérimental • Effet de la durée • d’impulsion laser • Sensibilité à une • post-impulsion • Mécanismes • d’ionisation double • Conclusion et perspectives

  8. Trot(H2) = 270 fs Polarisation linéaire Schrödinger : 3 degrés de liberté Hamiltonien : Potentiel : α(R)et β(R) sont des fonctions de R: Courbes de potentiel de H2 (X 1Sg+ ) et H2+ (X 2Sg+) bien reproduites

  9. Champ laser Paramètres physiques : - λ = 800 nm - τ= 1 à 10 fs - I0 = 1013 à 1015 W.cm-2 Interaction radiative :

  10. Propagation temporelle Densités de probabilité |Ψ(R,z1,z2,t=0)|² 0 1 2 3 Distance R / u.a. Méthode de «l’opérateur fractionné » Espace des vitesses Espace des positions Espace des vitesses

  11. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » Z1 Z2

  12. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » Z1 Z2

  13. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ +H+ » Z1 Z2

  14. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ +H+ » Ionisation simple Z1 Z2

  15. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ +H+ » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Z1 Z2

  16. Spectre d’énergie cinétique : Analyse dans la « zone H+ + H+ » Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ +H+ » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Ionisation double directe • Limites : • I < 2.1015 W.cm-2 • τ< 12 fs Z1 Z2 E = 1/R

  17. Effet de la durée • d’impulsion laser • Modèle théorique • Dispositif expérimental • Sensibilité à une • post-impulsion • Mécanismes • d’ionisation double • Conclusion et perspectives

  18. Délai / fs Source laser kHz 40 fs / 600 µJ Réduction durée 10 fs / 200 µJ Autocorrélateur interférométrique Spectromètre λ / nm Détection d’ions

  19. Compresseur : Miroirs « chirpés » -70fs²/réflexion Automodulation de phase Elargissement du spectre Réduction de la durée Source laser femtoseconde « kHz » 600 µJ / 40 fs Fibre creuse remplie d’argon f Impulsion finale : 200 µJ / 10 fs Dispersion de temps de groupe (DTG)

  20. Signal d’autocorrélation / unit. arb. Délai / fs Autocorrélation interférométrique Méthode optique indirecte de mesure de durée : Durées les plus courtes : 7 fs En routine : 10 fs

  21. Dans l’axe du détecteur Détection d’ions Détection d’ions par spectrométrie de masse à temps de vol T : ion de masse m, de charge q et d’impulsion p où Fc Type Wiley – Mc Laren

  22. Temps de vol de H+ Spectres d’énergie H+ + H, H+ + H+ Signal de proton Temps de vol de H+ H+b H+f Ec de chaque proton / eV Fc Covariance Méthode statistique permettant de discriminer la voie de fragmentation H+ + H+ Signal d’ion Temps de vol/ ns

  23. Comparaison expérience - théorie Spectres normalisés au pic d’explosion coulombienne Durée d’impulsion : 10 fs Eclairement : 4.5x1014W.cm-2 Expérience Théorie Signal de proton / unit. arb. H+ + H H+ + H+ Ec de chaque proton / eV

  24. Effet de la durée • d’impulsion laser • Résultats de 1 à 40 fs • Optimisation in situ de la durée • Influence de la phase absolue • Modèle théorique • Dispositif expérimental • Sensibilité à une • post-impulsion • Mécanismes • d’ionisation double • Conclusion et perspectives

  25. Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 Ionisation double instantanée

  26. Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 1fs Ionisation double instantanée

  27. Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 2fs 1fs Ionisation double instantanée

  28. Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 2fs 4fs 1fs Ionisation double instantanée

  29. Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 10fs 2fs 4fs 1fs Ionisation double instantanée

  30. Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 10fs 2fs 4fs 1fs Ionisation double instantanée

  31. Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 10fs 2fs 40fs 4fs 1fs Ionisation double instantanée

  32. Durée : 4 fs « zone H+ + H+ » Dynamique nucléaire Densité nucléaire de H+ + H+ à 8.1014 W.cm-2 Durée : 1 fs « zone H+ + H+ » 400 as 2,1 u.a. 1,7 u.a. 1,8 u.a.

  33. Optimisation in situ de la durée de l’impulsion Surcompensation de la dispersion de temps de groupe Variation d’une épaisseur de silice fondue Silice : +36 fs²/mm Signal de proton / unit. arb.

  34. Effet de la phase absolue Impulsions normalisées d’une durée de 2 fs

  35. Effet de la phase absolue Augmentation de l’effet de la phase avec la diminution de la durée d’impulsion

  36. Modèle théorique • Dispositif expérimental • Effet de la durée • d’impulsion laser • Sensibilité à une • post-impulsion • Mécanismes • d’ionisation double • Conclusion et perspectives

  37. Autocorrélations interférométriques Présence de satellites secondaires

  38. Impulsion unique Durée : 10 fs Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2

  39. Impulsion unique Durée : 10 fs Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2 Impulsion non optimisée Impulsion non optimisée : pas de compensation de la DTG

  40. Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Durée : 10 fs Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2

  41. Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2 Durée : 10 fs

  42. Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2 Durée : 10 fs Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2 Pompe puis sonde retardée de 24 fs

  43. Modèle théorique • Dispositif expérimental • Effet de la durée • d’impulsion laser • Mécanismes d’ionisation double • Mise en évidence expérimentale • de la recollision • Etude théorique des mécanismes • Sensibilité à une • post-impulsion • Conclusion et perspectives

  44. 2 Accélération dans le champ laser Ec 3 3 3 Génération d’harmonique Diffusion Ionisation double A+ + e- -> A2+ + e- + e- A+ + e- -> A+ + e- A+ + e- -> A + hυXUV Mécanisme de recollision Ionisation tunnel 1 Elaser Ip= 15,4 eV Laser en polarisation linéaire K. Kulander et coll. PRL, 70, 1599 (1993) P.B. Corkum PRL 71, 1994 (1993)

  45. Ionisation double non séquentielle de H2 Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire

  46. Polarisation linéaire Polarisation circulaire Ionisation double non séquentielle de H2 Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire Polar. linéaire τ≈ 1,33 fs

  47. Taux d’ionisation Impulsion laser : 1 fs φ=π/2 5.1014 W.cm-2 Champ électrique Ionisation simple Ionisation double

  48. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ +H+ » Z1 Z2

  49. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ +H+ » Ionisation double séquentielle Z1 Z2

  50. Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ +H+ » Ionisation double séquentielle Ionisation double directe Z1 Z2

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