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GLS–F 5 - 14 juin 2007 Carry-le-Rouet

Contribution à l’étude du couplage transfert de matière-réaction chimique lors de l’absorption de CO 2 dans une saumure. GLS–F 5 - 14 juin 2007 Carry-le-Rouet C. Wylock (1) , P. Colinet (1) , T. Cartage (2) , B. Haut (1) (1) Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

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GLS–F 5 - 14 juin 2007 Carry-le-Rouet

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Presentation Transcript

  1. Contribution à l’étude du couplage transfert de matière-réaction chimique lors de l’absorption de CO2 dans une saumure • GLS–F 5 - 14 juin 2007 • Carry-le-Rouet • C. Wylock(1), P. Colinet(1), T. Cartage(2), B. Haut(1) • (1)Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles • (2)Solvay SA

  2. Plan de présentation • Introduction • Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Modèle du transfert bulle-liquide • Dispositifs expérimentaux • Validation du modèle de couplage transfert-réactions • Validation du modèle de transfert bulle-liquide • Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  3. Plan de présentation • Introduction • Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Modèle du transfert bulle-liquide • Dispositifs expérimentaux • Validation du modèle de couplage transfert-réactions • Validation du modèle de transfert bulle-liquide • Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  4. Introduction • Contexte : étude des colonnes BIR dans le cadre de l’approche multi-échelle • Dans ce travail : étude du couplage transfert de matière-réactions chimiques lors de l’absorption de CO2 depuis une phase gazeuse dispersée (bulles), dans une saumure de NaHCO3 et Na2CO3, en absence de phase solide • Etude également multi-échelle : Couche limite de diffusion (10-5m) Bulle unique (10-3m) Bulles dans un réacteur labo (10-1m) Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  5. Plan de présentation • Introduction • Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Modèle du transfert bulle-liquide • Dispositifs expérimentaux • Validation du modèle de couplage transfert-réactions • Validation du modèle de transfert bulle-liquide • Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  6. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Absorption gaz-liquide de CO2 par une solution aqueuse de NaHCO3-Na2CO3 : présentation du système Interface gaz-liquide Phase gazeuse Phase aqueuse mélange NaHCO3/Na2CO3 (pH~10) Equilibre gaz-liquide Diffusion Réactions chimiques x x=0 Distance dans la direction perpendiculaire à l’interface et orienté vers la phase liquide Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  7. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant  équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  8. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant  équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  9. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant  équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  10. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant  équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  11. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Bilans matières sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant  équations de transport-réactions : Avec : et Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  12. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Profils de concentrations adimensionnalisés (FEMLAB) : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  13. Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant HCO3- • Analyse du modèle : propositions de simplifications • Migration négligeable • Inhomogénéité spatiale des paramètres physico-chimiques négligeable  Phénomènes pas pris en compte par la suite Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  14. Plan de présentation • Introduction • Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Modèle du transfert bulle-liquide • Dispositifs expérimentaux • Validation du modèle de couplage transfert-réactions • Validation du modèle de transfert bulle-liquide • Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  15. Modèle du transfert bulle-liquide • Profil de [CO2]  Flux de CO2 à l’interface : • Utilisation pour estimer le flux traversant l’interface d’une bulle de gaz en ascension dans la colonne • Requiert une représentation de l’écoulement autour de la bulle : représentation de Higbie Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  16. Modèle du transfert bulle-liquide L’élément de liquide s’enrichit bulle Flux moyen : • Liquide vu comme une mosaïque d’éléments de liquide semi-infini régulièrement renouvelé Paramètre : temps de contact tC tC≈ 0,04s pour dbulle=5mm Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  17. Modèle du transfert bulle-liquide • Recherche d’une simplification du modèle • Couplage du transport avec une réaction réversible du pseudo ordre 1 • Un paramètre ajustable : k* • Solution analytique pour le flux moyen : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  18. Modèle du transfert bulle-liquide T=65°C pCO2=1,2bar tC=0,04s • Ajustement de k* en comparant avec le flux calculé par le modèle non-simplifié et rapporté à la valeur de k11 • Hypothèse classique k*= k11 : pas valide partout  k* ne correspond pas à k11 partout Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  19. Plan de présentation • Introduction • Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Modèle du transfert bulle-liquide • Dispositifs expérimentaux • Validation du modèle de couplage transfert-réactions • Validation du modèle de transfert bulle-liquide • Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  20. Dispositifs expérimentaux • Interféromètre Mach-Zehnder • Saumure en contact avec CO2 dans cellule expérimentale • Observation du profil de [CO2] se développant à l’interface • Validation du modèle de couplage transfert-réactions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  21. Plan de présentation • Introduction • Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Modèle du transfert bulle-liquide • Dispositifs expérimentaux • Validation du modèle de couplage transfert-réactions • Validation du modèle de transfert bulle-liquide • Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  22. Dispositifs expérimentaux • Réacteur à cuve agitée isotherme • Bullage de CO2 pur dans la saumure • Suivi du pH et de [CO2]bulk en continu • Validation du modèle de transfert bulle-liquide Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  23. Dispositifs expérimentaux [CO2]t [OH-]t [HCO3-]t [CO3=]t Vl Vtot [CO2] [OH-] [HCO3-] [CO3=] pCO2 Vg TCO2 Se Modèle du transfert bulle-liquide G pCO2 MATLAB • Réacteur à cuve agitée isotherme • Couplage du modèle de transfert bulle-liquide avec MATLAB pour calculer l’évolution des concentrations dans la saumure au cours du temps Au cours d’un intervalle de temps t [CO2]t+t [OH-]t+t [HCO3-]t +t [CO3=]t +t Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  24. Dispositifs expérimentaux [CO2]t [OH-]t [HCO3-]t [CO3=]t Vl pCO2 Vg TCO2 Se • Réacteur à cuve agitée isotherme • Un paramètre ajustable : surface d’échange bulle-liquide totale Se • Comparaison des simulations et des résultats expérimentaux Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  25. Dispositifs expérimentaux • Réacteur à cuve agitée isotherme • Comparaison du pH au cours du temps T=25°C [NaHCO3]t=0= 10 g/kg [Na2CO3]t=0= 30 g/kg tC=0,02s pCO2=1bar à 1dm3/min agitation à 180rpm Ajustement : Se=0,031 m2 Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  26. Dispositifs expérimentaux • Réacteur à cuve agitée isotherme • Comparaison du CO2 cumulé au cours du temps T=25°C [NaHCO3]t=0= 10 g/kg [Na2CO3]t=0= 30 g/kg tC=0,02s pCO2=1bar à 1dm3/min agitation à 180rpm Ajustement : Se=0,031 m2 Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  27. Plan de présentation • Introduction • Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant • Modèle du transfert bulle-liquide • Dispositifs expérimentaux • Validation du modèle de couplage transfert-réactions • Validation du modèle de transfert bulle-liquide • Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  28. Conclusions • Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans une couche de liquide stagnant • Détermination de simplifications plausibles • Intégré dans modèle du transfert bulle-liquide • Modèle du transfert bulle-liquide • Exploitation (quantification de sa sensibilité à ses paramètres) • Recherche d’un modèle simplifié  valable mais sous certaines conditions • Intégré dans modèle de cuve agitée Bulle unique (10-3m) Bulles dans un réacteur labo (10-1m) Couche limite de diffusion (10-5m) Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  29. Conclusions • Dispositifs expérimentaux mis au point pour les 2 niveaux d’approches • Mach-Zehnder  validation du modèle de couplage transfert-réactions • Cuve agitée  validation du modèle du transfert bulle-liquide (bonne comparaison des résultats avec paramètre correctement ajusté) Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

  30. Merci de votre attention Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles

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