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xLaCoO 3 /Ce y Zr 1-y O 2 全取代贵金属消除柴油车尾气中碳烟颗粒的研究

xLaCoO 3 /Ce y Zr 1-y O 2 全取代贵金属消除柴油车尾气中碳烟颗粒的研究. 报告人： 路良泽 指导教师：孟明 教授. 目录. 研究背景. 文献综述与实验流程规划. 实验进展与总结. 下一步工作计划. 一、研究背景. 一、研究背景. 柴油车尾气处理技术. 机内处理. 机外处理. 一、研究背景. 1. 贵金属催化剂 贵金属催化剂很容易积碳而失活，也容易硫中毒。另外，贵金属昂贵的成本也使其实际应用受到了限制。 2. 碱金属和碱土金属催化剂

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xLaCoO 3 /Ce y Zr 1-y O 2 全取代贵金属消除柴油车尾气中碳烟颗粒的研究

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Presentation Transcript

  1. xLaCoO3/CeyZr1-yO2全取代贵金属消除柴油车尾气中碳烟颗粒的研究xLaCoO3/CeyZr1-yO2全取代贵金属消除柴油车尾气中碳烟颗粒的研究 报告人： 路良泽 指导教师：孟明 教授

  2. 目录 研究背景 文献综述与实验流程规划 实验进展与总结 下一步工作计划

  3. 一、研究背景

  4. 一、研究背景 柴油车尾气处理技术 机内处理 机外处理

  5. 一、研究背景 • 1. 贵金属催化剂 贵金属催化剂很容易积碳而失活，也容易硫中毒。另外，贵金属昂贵的成本也使其实际应用受到了限制。 • 2. 碱金属和碱土金属催化剂 在碳黑颗粒与催化剂紧密接触时，碱土金属或其氧化物有一定的催化活性，松散接触时的催化活性很低。 • 3.过渡金属氧化物催化剂 钴催化剂（接触条件对催化剂活性的影响很大） 铜的氧化物（有H2O和SO2存在时其活性大幅度降低） 铜的氯化物（易挥发性，不稳定，易流失，毒性） • 4.复合型催化剂 尖晶石型催化剂（松散接触活性低，抗硫和水中毒能力差） 钙钛矿型催化剂

  6. 一、研究背景 钙钛矿结构（ABO3）具有较高的化学稳定性和热稳定性，而且B位离子价态可调，对于很多反应都具有催化活性。此外，钙钛矿的表面氧空位可以吸附和活化氧化物种。鉴于这些优势，它在催化领域中得到了越来越广泛的应用。

  7. 二、文献综述与方案设计 J. Phys. Chem. C, Vol. 113, No. 39, 2009

  8. 二、文献综述与方案设计 J. Phys. Chem. C 2009, 113, 17114–17123

  9. 二、文献综述与方案设计 Perovskite-Based Lean-Burn NOx Trap Catalysts Without Using Platinum Group Metals: K/LaCoO3/Ce1-xZrxO2 Xiaoxia He • Junjun He • Ming Meng CeO2和ZrO2较易形成Ce1-xZrxO2固溶体，相对于单组分CeO2，固溶体具有更好的储氧能力和更高的热力学稳定性。

  10. 二、文献综述与方案设计------实验流程 在活性最好的体系中，继续对比 不负载、 负载LaCoO3、负载La0.9K0.1CoO3、负载LaCo0.9Cu0.1O3、负载La0.9K0.1Co0.9Cu0.1O3的活性

  11. 三、实验部分

  12. 三、实验部分 1.制备得到Ce0.2Zr0.8O2、Ce0.4Zr0.6O2、Ce0.6Zr0.4O2、Ce0.8Zr0.2O2的固溶体 2.制备不同负载比的3LC/Ce0.4Zr0.6O2、4LC/Ce0.4Zr0.6O2、5LC/Ce0.4Zr0.6O2 3.制备不同负载比的4LC/Ce0.8Zr0.2O2 5LC/Ce0.8Zr0.2O2 、6LC/Ce0.8Zr0.2O2

  13. 三、实验部分 不同的铈锆比例下，均形成了铈锆固溶体结构

  14. 三、实验部分

  15. 三、实验部分 活性顺序：5LC/Ce0.8Zr0.2O2 > 4LC/Ce0.8Zr0.2O2 ≈ 6LC/Ce0.8Zr0.2O2 > LaCoO3>Ce0.8Zr0.2O2

  16. 三、实验部分 XRD谱图显示得到的样品中，均形成了钙钛矿结构，并且随着钙钛矿负载量的增加，钙钛矿的特征峰信号逐渐增强

  17. 三、实验结论 1. 柠檬酸络合法制备的铈锆复合氧化物经XRD验证，形成了铈锆固溶体结构 2. 将铈锆固溶体浸渍于按比例配制的硝酸镧、硝酸钴和柠檬酸溶液中，最后得到的样品经过XRD的验证，证实在铈锆固溶体上形成了钙钛矿结构 3.用不同质量比负载的Ce0.8Zr0.2O2催化剂中，活性顺序为： 5LC/Ce0.8Zr0.2O2 > 4LC/Ce0.8Zr0.2O2 ≈ 6LC/Ce0.8Zr0.2O2 并且活性均好于LaCoO3和载体Ce0.8Zr0.2O2 4. 对于xLC/Ce0.4Zr0.6O2和xLC/Ce0.8Zr0.2O2两个系列，负载的钙钛矿与固溶体的质量比为5:10时，活性最好，即5:10是最优负载比

  18. 三、总结 比表面积小？

  19. 四、下一步计划 一、继续完善前两步流程的实验 1.制备负载质量比为5:10的的5LC/Ce0.2Zr0.8O2、5LC/Ce0.6Zr0.4O2 与已经得到的5LC/Ce0.8Zr0.2O2、5LC/Ce0.8Zr0.2O2 进行活性比较 2. 用机械混合法制备5LC/Ce0.8Zr0.2O2催化剂，测其活性并与柠檬酸络合法制备的样品活性进行对比，求证钙钛矿是否以负载形态呈现在固溶体上，或者利用TPR实验，考察柠檬酸络合法制备的样品中钙钛矿与铈锆固溶体之间是否有相互作用，或者利用电镜图对比两种制备法所得到样品的粒径 3.继续考察5LC/Ce0.8Zr0.2O2、4LC/Ce0.8Zr0.2O2 、 6LC/Ce0.8Zr0.2O2、Ce0.8Zr0.2O2的其他物化性质与数据

  20. 四、下一步计划 二、继续后两步的流程 选用最优负载比（5:10）和最优铈锆固溶体作为基本体系，考察LaCoO3、Ce0.8Zr0.2O2、5LaCoO3/Ce0.8Zr0.2O2、5La0.9K0.1CoO3/Ce0.8Zr0.2O2、5LaCo0.9Cu0.1O3/Ce0.8Zr0.2O2、5La0.9K0.1Co0.9Cu0.1O3/Ce0.8Zr0.2O2 的活性

  21. Thank You !

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