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Sfb 450 Analyse und Steuerung ultraschneller photo-induzierter Reaktionen

Analyse und Steuerung als Werkzeug. Sfb 450 Analyse und Steuerung ultraschneller photo-induzierter Reaktionen. Analyse. Steuerung. Analyse durch Steuerung. Projektbereiche des Sfb 450. A Systeme mit wenigen aktiven Freiheitsgraden B Komplexe Systeme C Theorie.

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Sfb 450 Analyse und Steuerung ultraschneller photo-induzierter Reaktionen

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Presentation Transcript

  1. Analyse und Steuerung als Werkzeug Sfb 450 Analyse und Steuerung ultraschneller photo-induzierter Reaktionen Analyse Steuerung Analyse durch Steuerung

  2. Projektbereiche des Sfb 450 A Systeme mit wenigen aktiven Freiheitsgraden B Komplexe Systeme C Theorie

  3. Teilprojekte der laufenden Förderperiode

  4. Veränderungen während der laufenden Förderperiode

  5. Kommende Förderperiode

  6. und was uns besonders wünschenswert erscheint ! Ein Projekt Öffentlichkeitsarbeit Leitung: Nordmeier/ Wöste/Schütte

  7. A1 Wöste/Bernhardt/Lindinger Zeitkontrolle ultraschneller chemischer Abläufe in Molekülen und Aggregaten Zwei-Photonen-Negativ-Neutral-Positiv-Spektroskopie 2. Population gewünschter chemisch reaktiver neutraler Produkte 1. Steuerung der Reaktionen über angeregte anionische Zwischenzustände Kooperationen mit TP A7 und C2 Reaktives Verhalten im elektronischen Grundzustand Reaktives Verhalten im elektronisch angeregten Zustand Photoinduzierte katalytische Reaktionen I. II. Systeme: Alkalicluster, Alkalihalogenide Organometallische Verbindungen Doppelminima, Shelf-Zustände Methode: Ladungsumkehr-Spektroskopie: Negativ-Neutral-Positiv (NeNePo) Umgebungen: Gasphase Oberfläche Lösung Kooperationen mit A7und C2 Kooperationen mit A6,B1, C2 Kooperationen mit C1,C2, C3, C6 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  8. A1 Wöste/Bernhardt/Lindinger Zeitkontrolle ultraschneller chemischer Abläufe in Molekülen und Aggregaten 3. Reaktion und Produktnachweis Zwei-Photonen-Negativ-Neutral-Positiv-Spektroskopie 2. Population gewünschter chemisch reaktiver neutraler Produkte 1. Steuerung der Reaktionen über angeregte anionische Zwischenzustände Kooperationen mit A7 und C2 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  9. A2 Schulz Ultraschnelle Vibrationsanregung und Femtochemie an molekularen Modellsystemen in der Gasphase Multielektronen-Dynamik in starken Laserfeldern Nichtlineare optische Anregungs- und Alignmentprozesse in Hohl-Kapillaren B. Torralva et al. Phys. Rev. B 64 (2001) 153105-1 • Charakterisierung im • Reaktionsmikroskop • Steuerung durch • geformte Lichtimpulse • Charakterisierung mittels • Impulsiver Raman-Streuung • Steuerung durch • geformte Lichtimpulse Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  10. A2 Schulz Ultraschnelle Vibrationsanregung und Femtochemie an molekularen Modellsystemen in der Gasphase Multielektronen-Dynamik in starken Laserfeldern mit geformten Lichtimpulsen hoher Intensität (<1017 W/cm2) Erstes Experiment – „Optimal Control Feedback Loop“ - an C60 B. Torralva et al. Phys. Rev. B 64 (2001) 153105-1 Multielektronen-Dynamik in starken Laserfeldern Nichtlineare optische Anregungs- und Alignmentprozesse in Hohl-Kapillaren B. Torralva et al. Phys. Rev. B 64 (2001) 153105-1 • Charakterisierung im • Reaktionsmikroskop • Steuerung durch • geformte Lichtimpulse • Charakterisierung mittels • Impulsiver Raman-Streuung • Steuerung durch • geformte Lichtimpulse Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  11. A2 Schulz Ultraschnelle Vibrationsanregung und Femtochemie an molekularen Modellsystemen in der Gasphase Atmungs-Mode Energiedissipation Fragmentation Ionisation Multielektronen-Dynamik in starken Laserfeldern mit geformten Lichtimpulsen hoher Intensität (<1017 W/cm2) Erstes Experiment – „Optimal Control Feedback Loop“ - an C60 B. Torralva et al. Phys. Rev. B 64 (2001) 153105-1 sowie A4, A6, B2, C1 und C6 Kooperationen mit C2 (Jortner) Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  12. A3 Schwentner Optimierte Wellenpakete zur Steuerung von Photoreaktionen in Edelgasmatrizen Zukunft: Wellenpaketfokussierung Br2:Ar Wellenpakete ausNullphononenlinien: Molekül gasphasenähnlich Fokus Ar Br2:Ar Cl - F Molekül Zukunft:Kontrolle: Prädissoziation kp Fokussierung an Kreuzung erhöht kp Phonon B Wellenpakete aus Phononenseitenbanden: Elektron-Phonon-Kopplung Dichte- und Symmetriemodulation erhöht kp 1P ØC1 kp X2: I2 Br2 Cl2 X X I2:Kr ØC7 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  13. A4 Schultz/Hertel Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Elementarprozesse in Molekülclustern Elektronen-Transfer, Isomeren Selektion / Kontrolle Reaktionsschema electron/proton transfer S1 Pump/Probe Experiment Kontrollpuls Isomeren Mischung slow internal conversion B A A hn 274nm fast internal conversion A B B B B A B A A tA A A B A B B B B A A B A A A B A B B S0 B tB B A A A B • Chromophor-Solvenscluster (Aminobenzonitril(H2O)n) • Selektion neutraler Cluster H-Transfer beschleunigt S1Relaxation. Theoretische Vorhersage bestätigt.* * S.L. Sobolewski et al., Chem. Phys. 294, 73 (2003). DNA-Basenpaar Modell: 2-Aminopyridin Dimer Reaktionsdynamik t=76ps t=2.3ns  B2,C1 H-Transfer in Biomolekülen z.B.: Adenin ····· Thymin Basenpaar • DNA-Basenpaare • Chromophor-Molekülcluster (Tryptophan(H2O)n, ...) Kooperationen mit A1, A2, A7,B2, B7,C1, C2 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  14. A6 Wolf/Frischkorn/Hotzel Ultrakurzzeitdynamik photostimulierter Reaktionen an Metalloberflächen Femtochemie auf Oberflächen •Einkristall Ru(001): H + H  H2 (elektronisch) • substratvermittelte Reaktionen •Steuerung über versch. Zeitskalen •Kohärenzverlust Ziel: direkte Anregung über Plasmonen- induzierte Feldverstärkung • Steuerung durch optimierte Pulse • Modellsystem: adsorbierte Metallcarbonyle •Ag- Cluster: H2O- Desorption (phononisch) Femtochemie an Oberflächen Reaktionssteuerung durch Schwingungs-voranregung Elektronendynamik • nanostruktur. Ober- • flächen (Ag-Cluster) Primärschritte nach Photoanregung, z.B. Anregungsmechanismus • Einkristalle (Ru / Pt) • kohärente Phononen • e- Thermalisierung • Steuerung durch VIS/UV-Pulse • intramolekulare IR-Anregung • Lebensdauern der • Adsorbatniveaus Kooperationen: A1, A2, A7,B5,C6, C7 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  15. B1 Ernsting Optische Breitbandspektroskopie zur Kohärenzanalyse von Photoreaktionen in kondensierter Phase Styrylfarbstoff: l/nm fs-Fluoreszenzspektroskopie zur Kohärenzanalyse fs-Absorptionsspektroskopiezur kohärenten Kontrolle stim. Raman t = 0 Excited stateAbsorption Populationen Ausbleichen fs- Fluoreszenz Stimulierte Emission LE Differenz CT Kohärenzspektrum t=0 Kooperation mit A1 Kooperationen mit B5 undC3 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  16. B1 Ernsting Optische Breitbandspektroskopie zur Kohärenzanalyse von Photoreaktionen in kondensierter Phase Transientes Absorptionsspektrum des Anthracen: t/ps: Styrylfarbstoff: l/nm l /nm fs-Fluoreszenzspektroskopie zur Kohärenzanalyse fs-Absorptionsspektroskopiezur kohärenten Kontrolle stim. Raman t = 0 Excited stateAbsorption Populationen Ausbleichen fs- Fluoreszenz Stimulierte Emission LE Differenz CT Kohärenzspektrum t=0 Kooperation mit A1 Kooperationen mit B5 undC3 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  17. B1 Ernsting Optische Breitbandspektroskopie zur Kohärenzanalyse von Photoreaktionen in kondensierter Phase Transientes Absorptionsspektrum des Anthracen: t/ps: l /nm Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  18. B2 Nibbering/Elsässer fs-Schwingungsspektroskopie zur ultraschnellen Dynamik von Protonen in der kondensierten Phase • Basenpaare in Lösung und künstlicher DNS • Dynamik und Kopplung lokalisierter und delokalisierter Schwingungsanregungen. • Kohärente Bewegungen von H-Brücken in Basenpaaren. • Wechselwirkung von Basenpaaren mit Wasser- molekülen. • Kooperationen: A2, A4, A6,B1, B7, C9. DNS Thymin-Adenin Lösliche Cytidin-Dimere (F. Temps) • Wasserstoffbrückensysteme • Wasser (H2O): fluktuierendes Netzwerk Sub-50 fs Zerfall struktureller Korrelationen Lebensdauern OH-Streck- und Biegsschwin-gung 200 und 170 fs. Energiedissipation und –delokalisierung in2-Stufen Prozess. • Wasserstoffverbrückte Dimere H-Brückenmode 110 cm-1 Kohärente H-Brückenbewegungen Quantitative Bestimmung anharmonischerKopplungen (Fingerprint- & H-Brückenmoden) Methoden: kohärente 2D-IR-Spektroskopie, fs-IR Anrege-Abtastexperimente Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  19. B5 Willig/EichbergerAnalyse und Kontrolle ultraschneller Photoreaktionen großer organischer Moleküle auf oxidischen Halbleitern Elektrontransfer über eine molekulare Brücke Perylen  C3, C6 Ultraschneller Elektrontransfer über eine molekulare Brücke in einen Halbleiter Molekulare Brücken: unterschiedliche Elektronenaffinitäten im UHV und in Lösungsmittelumgebung Rückgekoppelte Laserpulsformung Elektrontransfer über eine molekulare Brücke Einfluß der Lösungs- mittelumgebung • Zyklus: UHV > Lösung > UHV • Zyklus: • UHV > Gasumgebung > UHV Wellenpaketformung mittels LCD bzw. deformierbarem Spiegel Kooperationen mit A1,C3, C6 Kooperation mit B1 Kooperation mit C3 und C6 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  20. C1 Manz/Kühn/Gerber Theorie zur Kontrolle chemischer Reaktionen durch ultrakurze Laserpulse Kontrollierte Liganden-Abspaltung von metallorganischen Verbindungen Zukunft: • Optimale Kontrolle + Inversion • Konkurrierende Ligandenabspaltung • Kontrolle biologischer Elementarprozesse Aufklärung des Mechanismus eines experimentellen optimalen Laserpulses e- Adenine A C Cytosine + Ag Mn + Ag C– Ag+ – A Cymanthren T A • Science 299 (2003) 536. • nicht-resonante Multiphotonen Anregung • non-ZEKE Kooperationen mit A1,C3,C6 Matrix-isolierteMoleküle H-Atom Transfer Kontrollierte Ligandenabspaltung Thymin Adenin Dynamik von H-Brücken & lasergetriebener H-transfer Basenpaare in DNA-Modellen & mikrosolvatisierte Basen Laser-Korrektur von Metall+-verursachten Mutationen in Basenpaaren der DNA Steuerung der Phononendynamik in Br2/Cl2 – Ar: Analyse durch Kontrolle Kooperationen mit: A1,C3undC6 C. Daniel (Strasbourg) G.K. Paramonov (Minsk) Kooperationen mit: A3, C5und C7 M.K. Korolkov (Minsk) Kooperationen mit: B2 undA4 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  21. C2 Bonacic-Koutecky/Jortner Theorie zur optischen Kontrolle zeitabh. Prozesse in Molekülen, Clustern und deren Reaktionen Neue Strategie für optimale Kontrolle komplexer Systeme Konzept desIntermediate Targets: Garantiert Existenz eines Verbindungsweges zwischen Anfang und Endziel und dadurch die Kontrollierbarkeit Na3F2 Methodischer Ansatz: MD ‚on the fly‘ kombiniert mit der Wigner-Verteilungsmethode inkl. Quanteneffekten Vermeidung derkonischen Durchschneidung Zukunft: Kontrolle der Reaktivität von Clustern (R2PD-NeNePo) und photochemischen Prozessen in Aminosäuren Selektive Isomerisierung Analyse optimaler Pulsformen Neue Strategien der optimalen Kontrolle Kontrolle der Reaktivität mit R2PD-NeNePo IR-Steuerung und Photochemie von Aminosäuren NaK+ Kooperation mit A1 Kooperation mit A1 Kooperation mit A1 und A7 Kooperation mit A4 undB7 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  22. C3 May/Zimmermann Theorie der Kontrolle ultraschneller Prozesse in offenen Molekularsystemen Laserpuls-Kontrolle über nicht-resonante Multiphotonen-Übergänge Ultraschneller heterogener Elektronentransfer System: Perylen plus Brückenmoleküle auf einer TiO2- oder ZnO-Oberfläche Geplant: Quantenchemische Rechnungen zur Elektronenstruktur des Systems (zusammen mit Prof. Lunell, Upsalla) Simulation der photoinduzierten Dynamik Methode: Multiconfiguration time-dependent Hartree-Technik (MCTDH) (zusammen mit TP C1 und C7) Einbau in die Theorie der Optimalen Kontrolle Ziel: Aufklärung der Elektronentransferwege Kontrolle der Ladungsinjektionszeit 3w e probe 2w pump Kooperationen mit A1 und C1 Kooperation mit B5 Ultraschneller heterogener Elektronentransfer Ultraschneller Elektronentransfer in gelösten Molekülen Kooperationen mit B5 Kooperationen mit B1 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  23. C5 Schütte/Schmidt Theorie zur Dynamik und Kontrolle photoinduzierter Prozesse in großen molekularen Systemen + Ausrichtung von Molekülen in Edelgasmatrizen • Konformations-Dynamik • Konformations-Strukturen: MetastabilitätFlexibilität • Konformations-Wechsel:ZeitskalenÜbergangs-Pfade • Zeitabhängige Spektroskopie:Amid-Schwingungen • Quanten-klassische Dynamik • Liouville Dynamik:Dynamik von Wigner-Verteilungenan nicht-adiabatischen Übergängen • Äußere Felder: Floquet-Zustände • Numerische Realisierung:Darstellung der gekoppelten Dynamik im Bild von Gaußpaketen • Adaptive Verfahren zur Fehlerkontrolle Wechselwirkung mit nichtresonanten Laser-Feldern Kooperation mit A3,C1 Konformations-dynamik von Polypeptiden Methoden- entwicklung Zeitabhängige Schwingungs- Spektroskopie Konformations-Dynamik Quanten-klass. Dynamik Kooperation mit B7,C2 Kooperation mit C2 Sfb 450Analyse und Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen

  24. 16 10 Publikationen innerhalb des Sfb 450 während der laufenden Förderperiode 14 29 10 11 11 23 12 24 34 Durch Publikationen belegte Kooperationen A1 B1 6 A2 B2 16 7 15 A3 28 B3 1 A4 8 4 2 A5 B5 4 A6 B6 1 C1 C5 4 C2 C4 1 1 C3 2 1

  25. A1 B1 A2 B2 A3 B5 A4 A7 A6 B7 A7 B9 C1 C6 C7 C2 C5 C3

  26. Veranstaltungen des SFBs Sfb 450 Nachmittage Zweiwöchentlich dienstags im Semester 16.00 - 19.00 Uhr Die Vorlesungen und Vorträge finden im örtlichen Wechsel in Dahlem, Adlershof und Potsdam statt!  Sfb 450 Workshop ACU II 20. bis 22. März 2003 Sfb 450 Workshop ACU III 23. bis 25. März 2006

  27. Promotionen während der laufenden Förderperiode Promotionen insgesamt: 51 Abgeschlossene Promotionen: 12

  28. Postdocs und Habilitanden Insgesamt: 52 Abgeschlossene Habilitationen: 6

  29. Finanzierung des SFBs

  30. Analyse und Steuerung als Werkzeug Sfb 450 Analyse und Steuerung ultraschneller photo-induzierter Reaktionen Analyse Steuerung Analyse durch Steuerung

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