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Proyecto MARNA

IV WORKSHOP “Radiación natural y medio ambiente” (Suances, 4 al 8 de Julio de 2005). Proyecto MARNA. Enrique Suárez Mahou (CSN) Jose Angel Fernández Amigot (ENUSA) Dionisio García Pomar (Xunta Galicia). Actividad de la corteza terrestre. OKLO 1.

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Proyecto MARNA

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Presentation Transcript

  1. IV WORKSHOP “Radiación natural y medio ambiente” (Suances, 4 al 8 de Julio de 2005) Proyecto MARNA Enrique Suárez Mahou (CSN) Jose Angel Fernández Amigot (ENUSA) Dionisio García Pomar (Xunta Galicia)

  2. Actividad de la corteza terrestre

  3. OKLO 1 En Oklo, Gabón, hace 2000 millones de años, se originó un reactor natural cuando había 3000 átomos de uranio-235 por cada 100.000 de uranio-238 como sucedía en el resto del sistema solar, es decir el uranio-235 se encontraba en una proporción del 3% respecto del uranio natural. La edad del yacimiento de Oklo fue estimada mediante medidas sobre uraninitas con alto contenido en plomo radiogénico (galenas) que permitieron atribuir al yacimiento una antigüedad de 1.968 más /menos 50 millones de años. En la actualidad se conoce la existencia en la zona de Oklo de varios reactores fósiles. El reactor se localiza en unas areniscas del francevilliense que presentan alternancias de capas de grano fino y grueso, ricas en materia orgánica, que dieron lugar a un yacimiento de 15.000 toneladas de uranio con una ley media del 5% de uranio. Lo más significativo es que en algunas zonas las concentraciones de uranio superaron el 60% y que se comportaron como un reactor natural, hoy fósil, cuyo núcleo es uraninita (óxido de uranio).

  4. OKLO 2 • Se originó el reactor natural al cumplirse cinco condiciones importantes: •  Existir en el momento de su formación una relación uranio-235 / uranio-238 alta (3/100). • Existir una alta concentración de uranio natural (localmente se alcanzan enriquecimientos del 60%) • Baja concentración de absorbentes de neutrone • Alta concentración de un moderador (agua y materia orgánica) • Alcanzar un tamaño crítico o mínimo para mantener las reacciones de fisión. Entre las causas de la criticidad se incluye las concentraciones de uranio entre el 20 y 60 %, existentes en las mineralizaciones

  5. OKLO 3 Investigaciones han demostrado que existen cantidades anormalmente altas de productos de fisión en las zonas donde existió el reactor natural. Se observa la presencia de elementos de fisión como neodimio, samario, rutenio-99 y tecnecio-99 identificados en 16 zonas Existen evidencias de retención de nucleidos 90Sr, 99Tc,135Cs,137Cs producidas a partir de 90Zr,99Ru, 135Ba y 137 Ba. El reactor fue crítico hace unos 1700 millones de años, liberando alguna decena de megawatios y consumiendo algunas toneladas de uranio. El reactor operó durante varios centenares de miles de años a baja potencia.

  6. 1.- Proyecto Marna Proyecto Marna: •Proyecto I + D que evalúa niveles de radiación gamma natural en España •Evalúa los niveles de tasa de exposición a la radiación gamma natural en España •Elabora mapas de tasa de exposición a varias escalas •Elabora mapas potencial emisión de radón a varias escalas

  7. 2. Proyecto Marna Participantes Acuerdo entre el CSN y ENUSA Industrias Avanzadas S.A. Con la colaboración de: Universidad de Salamanca Universidad de Extremadura Universidad Politécnica de Extremadura Universidad de Vigo Universitat Politécnica de Catalunya Protección Civil (Xunta de Galicia) Realizado según recomendaciones del OIEA y de la UE

  8. 3. Proyecto Marna Mapa de tasa de exposición.

  9. 3. Proyecto Marna. Mapas de potencial de emisión de radón. Colaboraciones Juan Pedro García Cadierno (CSN) Antonio Baeza Espasa (Universidad de Extremadura) Antonio Castellano Alcántara (Instituto Geológico y Minero) Alfredo Reza Fernández del Nogal (CIEMAT) Luis Quindós Poncela (Universidad de Cantabria) José Hernández Armas (Universidad de la Laguna) Carlos Villaseca González ( Universidad Complutense de Madrid) Andrés Cuesta Fernández (Universidad de Oviedo) José María Lanaja del Busto (Universidad de Vigo) Xavier Ortega i Aramburu ( Universitat Politécnica de Catalunya )

  10. 4. Proyecto Marna Fases de desarrollo Se desarrolla en cuatro fases: Marna 1 130.000 km2 (1991-1994) Marna 2 90.000 km2 (1995- 1996) Marna 3 160.000 km2 (1997-2000) Marna 4 86.000 km2 (2001-2004)

  11. 5. Proyecto Marna Zonas cubiertas en cada fase

  12. 7.-Marna. Datos de base Informes de la Junta de Energía Nuclear Datos de la Comisión Técnica Permanente Luso-Española Protocolo de Cooperación en el dominio de la Seguridad Nuclear Nuevas medidas realizadas por el proyecto Marna. En conjunto se han obtenido más de 1.600.000 medidas de tasa de exposición de las que 200.000 son medidas históricas En todos los casos se han utilizado escintilómetros de INa (Tl)

  13. 6. Proyecto Marna Medidas de tasa de exposición utilizadas Medidas aéreas Cuentas totales. Spat-2 y 3, Mount Sopris Espectrómetros Geometrics 3000, Geometrics de 256 y de 512 canales. Medidas terrestres Cuentas totales: ES3, SPP2, Vilbert Lourmat, De Luxe, Mount Sopris, JEN ES-3 Espectrómetros: Exploranium Gr-130 de 256 canales

  14. 7. Proyecto Marna Bases de las correlaciones Las correlaciones se han realizado siempre entre medidas obtenidas con escintilómetros de NaI activado con talio Todos los datos se han referido a tasa de exposición (μR/h) de un equipo patrón calibrado por CIEMAT Las correlaciones se han realizado dentro del rango comprendido entre 3 y 30 μR/h Las correlaciones se han realizado: entre diferentes medidas en tierra entre medidas aéreas y terrestres A efectos ambientales 1 µRh = 0.01 µSvh

  15. 8. Proyecto Marna Nuevas medidas realizadas Se utilizan para: 1/ Establecer correlaciones entre: . medidas obtenidas por diferentes equipos históricos . medidas aéreas y las terrestres . tasa de exposición y geología 2/ Cubrir zonas donde no existía una red suficiente de datos 3/ Los nuevos archivos obtenidos corresponden a medidas en campo, pueblos y carreteras

  16. 9. Proyecto Marna Equipo móvil ensamblado Escintilómetros G.P.S. Ordenador portátil

  17. 11. Proyecto Marna Equipo movil

  18. 10. Proyecto Marna Equipo movil

  19. 12. Proyecto Marna Espectro de terreno

  20. 13. Proyecto Marna Espectro del yodo 131

  21. Mapa de tasa de exposición Mapa de tasa de exposición de la península

  22. 2b.- Proyecto Marna Madrid - Tasa de exposición micrR/h

  23. 3.-Modelo de estimación de potencial de exhalación de radón Tiene dos fases diferenciadas: • Estimación de la fuente es decir cuanto radio-226 hay en el suelo • Estimación del camino que tiene que recorrer el radón hasta llegar al hombre, pueden haber dificultades (concentraciones poco significativas) o “autopistas” (concentraciones significativas)

  24. 3.-Modelo de estimación de potencial Estimación de la fuente. Se parte de: • Datos analíticos de concentración de isótopos naturales en suelos (Bq/kg) de: 226Ra 232Th 40K • Datos de tasa de exposición referidos a coordenadas UTM-Huso 30 en microR/h.

  25. 3.-Modelo de estimación de la fuente Contenido de 226Ra, 232Th, 40K Se han reunido unos 1600 análisis de suelos y rocas • Proceden de: Luis Quindós Poncela (U. Cantábria), Antonio Baeza Espasa (U de Extremadura) J. Hernández Armas y J.C. Fernández de Aldecoa (U de la Laguna), Andrés Cuesta Fernández (U de Oviedo) Carlos Villaseca (U. de Madrid) • Paso 1 Cálculo de la tasa de exposición a que darían lugar los datos de análisis de suelos y rocas reteniendo solo aquellos que dan lugar a tasa de exposición inferior a 30 µR h-1.

  26. 4a.-Método base del modelo Paso 2. Estudio de los datos. Conclusiones: . Correlación positiva entre K, Ra-226 y Th y tasa exposición total . El potasio alcanza un límite próximo al 6% . Los coeficientes de correlación entre tasa de exposición total y contenido de K y Ra-226 y Th-232 son del orden del 86% . Para valores inferiores a 11 µR h-1 no se producen dispersiones importantes.

  27. 4a.-Método base del modelo La tasa de exposición total en una roca o suelo esta definida por las expresiones: µRh= 0.0048 (Bq/kg K-40)+ 0.051(Bq/kg Ra-226)+0.076 (Bq/kg Th-232) µRh = 1,505 (% de K-40)+ 0,653 (ppm U natural)+0.287 (ppm Th-232) Equivalencia entre concentración y actividad del K U y Th 1% de potasio = 310 Bq/kg = 1,505 µRh 1 ppm de uranio = 12.3 Bq/kg = 0,653 µRh 1 ppm de torio = 4 Bq/kg = 0,287 µRh

  28. 4b.-Método base del modelo 3.- Definición de nueva magnitud: “Total”(µR/h)=  Tasas de exposición de U, Th, K 4.- Correlación entre radio y “Total”

  29. 4c.-Método base del modelo 5.- Sustitución de datos reales de tasa de exposición en “Total” de la anterior expresión Obtención de valores de Ra (R/h) en puntos de medida 6.- Paso de valores de Ra a unidades de actividad 0,653 R/h de Ra = 12,21 Bq/kg de Ra

  30. 4d.-Método base del modelo 7.- Expresión de estimación de tasa de exhalación de radón por unidad de superficie y tiempo: R = CRaRn f  [Dc/(Rn)]0,5 R =Tasa de exhalación de radón (Bq m-2 s-1) CRa = Conc. de activ. de Ra-226 en suelo o roca (Bq/kg) Rn = Cte. de desintegración del radón-222 (2,1*10-6 s-1) f = Coeficiente de emanación del material  = Densidad del material, suelo, roca, etc. (kg/m3) Dc = Coeficiente de difusión efectiva del material (m2/s)  = Porosidad del material

  31. Factor Concepto Rango Consecuencia al normal de aumentar el valor del variación factor Actividad del uranio y Número de 1 - 3.000 Aumento de radón radio-226, Bq/ kg ( C ) desintegraciones por Ra unidad de masa Fracción de emanación Fracción de radón 0,1 – 0,4 Aumento de radón (f) 222 emitida desde los granos de roca o suelo a los poros que los rodean 3 Densidad seca, kg/m 4e.-Método base del modelo Factores que influyen en la emisión de Rn al aire 1,5 – 1,8 Disminución de radón r ( ) -6 -1 1 Coeficiente de difusión, Trasmisividad del 10 - 10 Aumento de radón 2 m /s ( Dc) radón para atravesar la capa de suelo e Porosidad ( ) 0,25 – 0,45 Aumento de radón

  32. 5b.-Resultados Mapa de potencial de radón de Toledo

  33. 7a.-Análisis del método: Inconvenientes • Pocos datos de concentración de isótopos naturales en suelos (1600 datos disponibles). • Coincidencia forzada con los valores de tasa de exposición • Se calculan valores de potencial de exhalación de radón junto al suelo. • Se da valores al coeficiente de emanación, coeficiente de difusión efectiva, porosidad y densidad que hacen máxima la tasa de exhalación (valores por defecto usados en minería del uranio)

  34. 7b.-Análisis del método: Ventajas • Primera aproximación a la tasa de exhalación de radón, partiendo de una base de datos preexistente. • Utilidad para posible toma de medidas preventivas en determinadas áreas. • Herramienta util para la determinación de áreas donde realizar campañas de medida de radón más intensas.

  35. 15. Proyecto Marna Tasa de exposición de los diferentes tipos de rocas

  36. 16. Proyecto Marna Emisión de radón al aire

  37. Equivalencia entre diferentes unidades] empleadas para medir radiación ambiental 20. Proyecto Marna Equivalencia entre unidades de medida de radiación ambiental Elemento Tasa de Exposición Tasa de Dosis absorbida en aire Actividad Actividad R/h rad /h PGy/s nGy/h Gy/h Bq/kg pCi/g 1 % de potasio 1,505 1,3 3.633 13.07 0.01310 310 8.37 1 ppm eq Uranio 0,653 0,54 1.576 5.67 0.00543 12,3 0.332 1 ppm eq Torio 0,287 0,26 0.693 2.49 0.00269 4,0 0.108

  38. 22. Proyecto Marna Isótopos identificables Americio-241, Cesio-137, Cobalto-60,Potasio-40, Iridio-192, Radio-226, Torio-232, Talio-201, Gadolinio-67, Indio-111, Xenon-133, Cadmio-109, Cromo-51, Manganeso-54, Bario-133, Yodo-131. La librería permite definir características de otros isótopos

  39. Uranio y torio El uranio se presenta en la naturaleza con las valencias +4 y +6, En medio oxidante que existen en la superficie terrestre, forma compuestos de valencia +6 que son muy móviles y forman numerosas especies minerales cuando se alcanzan altas concentraciones de uranio. En condiciones ambientales reductoras, el uranio produce precipitados insolubles de valencia +4 El torio que sólo se presenta en minerales con valencia +4.

  40. 2. Uranio y torio En los procesos de diferenciación magmática, tanto el uranio como el torio tienen un comportamiento geoquímico paralelo,debido a la similitud de su estado de valencia y a su radio iónico en tales condiciones (0.93 para el estado +4 del uranio y 0.99 para el estado +4 del torio). Los compuestos de uranio +4 cristalizan en los magmas graníticos y son insolubles en agua. En condiciones oxidantes se oxidan fácilmente dando compuestos de valencia +6

  41. Como se encuentra el uranio el uranio se encuentra presente en todas partes: como elemento traza en los minerales más frecuentes, como son por ejemplo el cuarzo, los feldespatos, las micas y las plagioclasas, etc. Forma sustituciones isomorfas en la red cristalina de otros minerales se ubica en los defectos de la red absorbido a lo largo de la superficie de los cristales, como en las arcillas o en los bordes de los granos en inclusiones con microcristales de minerales de uranio.

  42. Como se encuentra el uranio El estado de oxidación del uranio varía con la capacidad reductora de la roca determinada por los minerales de hierro presentes El uranio +4 se considera primario, presenta solubilidad baja en aguas reductoras, se hidroliza a U(OH)4 y se compleja con los iones sulfato, fosfato, cloruro y fluoruro (solubles) Frecuentemente precipita en la superficie de las partículas detríticas de las rocas detríticas

  43. Agentes oxidantes y reductores del uranio en la naturaleza Fe 3+ + 2e --------> Fe 2+ reducción (ganancia de electrones) Fe 2+ --------> Fe 3+ + 2e oxidación (pérdida de electrones) U 4+ --------> U6+ + 2e HS- a SO42+ FeS2 a Fe2+ Fe2+ a FeOH3 CH4 a CO2

  44. Bacterias reductoras del uranio en la naturaleza Reducen el uranio soluble 6+ produciendo uranio insoluble +4 Geobacter metallireducens (respiran Fe +3) Shawanella putrefaciens (respiran Fe) Desulfovibrio desulfuricans (respiran S)

  45. Uranio en minerales esenciales

  46. Minerales accesorios con uranio Monacita: fosfato de cerio y lantano es muy estable. (granitos, pegmatitas y rocas derivadas, placeres, depósitos hidrotermales y metamorficos) Keralita: fosfosilicato de cerio, calcio y torio. Placeres Xenotima: fosfato de itrio(granitos, pegmatitas, y rocas derivadas placeres depósitos hidrotermales y metamorficos) Zircón: silicato de zirconio (rocas igneas acidas y alcalinas, pegmatitas. placeres) Baddeleyita: Oxido de zirconio (carbonatitas, gabros,placeres basaltos) Torita: silicato de torio (greisen procedentes de granito por alteración) Niobita y tantalita : niobotantalatos de hierro y manganeso (granitos, pegmatitas filones de cuarzo, greisen)

  47. Minerales de uranio Tetravalente óxidos (pechblenda, uraninita, óxidos negros) Silicatos (cofinita), Hexavalente fosfatos y arseniatos (autumnita, sabugalita, torbernita, zeunerita), sulfatos (uranopilita), carbonatos, vanadatos (carnotita, tyuyamonita, francevillita) y silicatos (cofinita, uranofano), niobatos y tantalatos (brannerita). Los más frecuentes son uraninita,pechblenda, torbernita y autumnita y tyuyamonita

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